氨气和克氏中间体的新反应：生成有机胺并抑制异戊二烯SOA
组内消息 2024-11-15
异戊二烯是全球排放量最大的非甲烷挥发性有机物，在大气中具有强反应活性，是全球尺度二次有机气溶胶（SOA）最主要的前体物。氨气(NH3)是大气中含量最丰富的碱性气体,也是大气细颗粒物（PM2.5）中无机盐的主要前体物质。中国是氨气排放的热点区域之一，我国正计划未来削减氨排放，以降低大气PM2.5污染。但是，目前对于异戊二烯和氨在大气转化中的相互作用缺少基本了解。
课题组基于自主研发的气体-气溶胶原位电离技术（GAIS）和轨道阱质谱（Orbitrap-MS），研究了NH3在异戊二烯臭氧化形成SOA中的化学机理。发现NH3可以与异戊二烯臭氧化产物-稳态克氏中间体自由基（SCIs）反应生成一种全新的有机胺分子（C4H9O2N），NH3-SCIs反应通道会显著抑制SCIs的低聚反应，从而极大降低异戊二烯的SOA产率。同时，新生成的有机胺分子还会进一步与有机酸反应生成更多含氮有机物。该研究的重要意义在于：（1）提供了NH3与SCIs反应生成有机胺的直接证据，发现了大气中还原态有机氮生成的新通道；（2）发现氨气可以抑制异戊二烯的SOA产率。这意味着氨气在生物源SOA中的作用比当前的认识更为复杂，有必要对氨减排的潜在环境效应进行深入评估。
论文第一作者为李晓颖博士生，通讯作者贾龙研究员，合作者包括徐永福研究员和潘月鹏研究员。
Li, X.Y., Jia, L.*, Xu, Y.F., Pan, Y.P., 2024. A novel reaction between ammonia and Criegee intermediates can form amines and suppress oligomers from isoprene, Sci. Total Environ., 956, 177389, https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.177389